JACS：氧化物包覆硅光电极生产氢化物

本研究背景聚焦于太阳能燃料转化领域，针对氢化物介体的高效再生需求展开。研究目的是开发一种氧化物包覆硅光电极系统，用于光电化学驱动氢化物PMBIH的选择性生成，并比较SiO₂与TiO₂涂层的性能差异。实验表明，Si|TiO₂电极在-2.3 V电位下实现78%法拉第效率和-4.0 mA cm⁻²电流密度，反应电位更温和；Si|SiO₂电极则展现83%更高选择性但电流密度较低。机制上，SiO₂通过外层电子转移还原PMBI⁺，而TiO₂可能通过质子耦合电子转移路径。研究结论提出"有效电化学氢负离子亲和能"热力学模型，揭示反应虽具高过电位（0.8-1.1 V）但保持选择性，为CO₂还原等过程提供了稳定的氢化物再生方案，证实硅基光电极在多电子催化中的应用潜力。