东方理工朱宸团队Nat. Synth.:交流光电不对称催化
化学加
2025-10-01 16:43
文章摘要
本研究针对传统醇类化合物C–C键构建中存在的贵金属依赖和预官能团化问题,创新性地将交流电引入配对光电催化系统。研究目的旨在开发一种结合电化学、配体-金属电荷转移光催化与不对称镍催化的绿色合成方法,实现α-氨基醇与(烯)芳基溴的高对映选择性C(sp3)–C(sp2)交叉偶联。通过采用0.01Hz交流电有效防止电极表面催化剂积累,使产率达86%、对映选择性达99%。机理研究表明,周期性极性反转维持催化系统稳定性,LMCT过程通过激发态直接发生β-断裂生成烷基自由基,DFT计算揭示对映选择性由自由基捕获和氧化加成步骤共同决定。该工作为手性分子合成提供了新策略,并展示AC-PEC技术在增强电催化体系稳健性方面的潜力。
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