JACS：结构明确的Cu预催化剂，揭示硝酸盐电还原的设计规则！

本文研究了铜基预催化剂在硝酸盐电还原反应中的性能与结构演变关系。背景方面，硝酸盐电还原是重要的氨合成途径，但催化剂设计规则尚不明确。研究目的是通过结构明确的铜纳米晶体，系统探究预催化剂尺寸、形貌和氧化态对催化性能的影响机制。结论表明：预催化剂在反应中会发生重构，10nm铜球因具有优化的{111}/{100}晶面比例（≈2）和高氧化物含量，重构后形成富含晶界的活性结构，实现最高氨产率（1064 mmol·g⁻¹·h⁻¹）和选择性（80%）；{100}晶面促进硝酸盐还原为亚硝酸盐，{111}晶面利于亚硝酸盐加氢为氨，二者空间邻近是高效串联催化的关键。