JACS：结构明确的Cu预催化剂揭示硝酸盐电还原的设计规则

本文研究了结构明确的铜预催化剂在硝酸盐电还原反应中的性能。研究背景是硝酸盐电还原制氨作为重要的能源转化反应，需要高效催化剂。研究目的是通过系统分析不同尺寸、形貌和氧化态的铜纳米晶体，揭示预催化剂结构演变与催化性能的关联规律。研究结论表明：预催化剂在反应条件下会发生重构，其中10nm铜球因具有优化的氧化物含量和{111}/{100}晶面比例（≈2），形成富含晶界的活性结构，表现出最优的氨产率（1064 mmol·g⁻¹·h⁻¹）和选择性（80%）；{100}晶面促进硝酸盐还原为亚硝酸盐，{111}晶面利于亚硝酸盐加氢为氨，二者空间邻近是实现高效串联催化的关键；通过调控预催化剂的尺寸、形貌和氧化态可引导其重构为高活性催化剂。