(纯计算)美国国家能源技术实验室ACS Catal.: 机器学习加速的分子动力学揭示铜(100)上乙烯生成的C-C耦合机制

背景：铜基催化剂在一氧化碳/二氧化碳还原反应中具有优异性能，其中Cu(100)晶面对乙烯生成具有特异性催化活性。研究目的：通过机器学习加速的第一性原理分子动力学模拟，揭示Cu(100)表面乙烯生成过程中的C-C耦合机制。结论：研究识别出CO*二聚化、CO*-CHO*耦合和CHO*-CHO*耦合三种主要路径，在-0.6V vs RHE条件下具有相近可行性；提出抑制CHO*加氢可阻断甲烷生成路径，从而最大化乙烯选择性。计算结果与实验观测的乙烯产率峰值现象高度吻合。