厦门大学JACS：原位拉曼光谱揭示界面水在Cu(hkl)表面CO₂电还原中的多功能作用

本研究通过原位拉曼光谱和理论计算，探讨了界面水在Cu(hkl)单晶表面CO₂电还原反应中的关键作用。研究发现，K⁺水合水的增多与C₂产物选择性的提升显著相关。K⁺不仅通过直接配位稳定CO中间体，还重构界面水氢键网络，抑制CO氢化，促进C-C耦合。实验结果显示，Cu(100)表面K-H₂O含量随电位负移而增加，与C₂产物法拉第效率提升趋势一致。理论模拟进一步揭示了K⁺通过配位CO并排斥周围水分子，减少CO氢键形成，从而抑制C₁路径。此外，氧化重构的Cu(110)表面K-H₂O含量提升，C₂选择性显著增加，证实界面疏水微环境促进C-C耦合。研究还验证了增大阳离子半径可进一步富集K-H₂O，增强C₂选择性。