JACS：揭示CO2加氢制甲醇反应的压力相关机理

本文研究了CO2加氢制甲醇的反应机理，重点关注Ga促进的Cu/ZrO2催化剂在不同工况条件下的表现。研究背景是CO2加氢合成甲醇受到广泛关注，但关键中间体仍存在争议。研究目的是通过原位调制激发光谱结合DRIFT红外光谱和质谱，揭示反应机理及压力、温度对反应路径的影响。研究结论表明，甲醇生成主要通过甲酸路径，HCOO*和CH3O*是关键中间体；Ga促进氢吸附，加速HCOO*加氢生成CH3O*，并阻止其分解为CO；优化反应条件（如降低温度和控制水分子输入）可显著提高甲醇选择性。