JACS：突破Kasha规则实现更高活性光氧化还原催化

本文挑战了光化学中的基本规则——Kasha规则，首次通过实验证实了有机自由基阴离子在溶液中可直接从高能激发态发生光诱导电子转移，而无需经过最低激发态的超快弛豫。研究通过预结合策略和热力学驱动优化，实现了皮秒级的静态电子转移，为开发新型光催化系统提供了理论框架。研究还发现，当反应自由能接近重组能时，D₂态电子转移可达到无势垒状态。这一发现为污染物降解、太阳能转化等提供了新途径，拓展了光催化反应的能态边界。