【转载】JACS | 解密铁基四面体单原子催化剂：自旋态调控成就卓越CO₂还原活性！

本文研究了四面体配位单原子催化剂（TCSACs）在CO2电还原反应中的性能，重点探讨了金属自旋态对催化活性的影响。研究发现，Fe-TCSAC具有最优的结构稳定性和电子转移能力，其适中的自旋态有助于在反应驱动能力与中间体结合强度之间实现最佳平衡。实验结果表明，Fe-TCSAC在−0.9 V vs. RHE下实现了高达91.6%的CO法拉第效率和显著的CO部分电流密度，表现出优异的活性和选择性。该研究首次建立了四面体配位单原子催化剂中“自旋态–轨道耦合–催化活性”的理论框架，为CO2电还原反应提供了新型催化剂设计思路。