吴宇恩领衔！深圳大学，第一单位发表Angew！

本文研究背景聚焦于单原子催化剂(SACs)在高效转化小分子为高附加值燃料和化学品中的应用，特别关注配位环境对催化性能的影响。研究目的是通过配位工程策略，探讨高阶配位壳层在调节电子性质和反应能量方面的作用。研究团队以四苯基卟啉镍(NiTPP)为前驱体，通过温度依赖的热解研究，选择性裂解C-C单键，保留主要Ni-N配位和次要C配位，消除较高配位壳层中的π电子网络。实验结果显示，该催化剂在CO2电还原中表现出卓越性能，CO选择性高达99.4%，法拉第效率和周转频率显著提升。此外，在工业相关条件下也保持优异性能。结论表明，去除外围π电子后，加速了*COOH中间体生成和CO解吸，DFT计算证实长程π电子离域的消失增强了CO2吸附并降低了反应能垒。