JACS：反应网络和催化剂重构加速CO2加氢中催化剂表面碳化

本文研究Pd-FeOx催化剂在CO2加氢反应中的动态积碳现象及其对催化活性的影响。背景方面，动态积碳在工业催化中普遍存在，但其控制因素研究困难。研究目的是通过制备不同尺寸的Pd-FeOx催化剂（5Pd-FeOx, 0.5Pd-FeOx, 0.05Pd-FeOx），探究催化剂尺寸对反应网络和催化剂重构的影响。研究发现，较大的Pd纳米粒子（5Pd-FeOx）引发金属-载体相互作用，原位生成Pd3Fe合金，改变反应路径并导致催化剂表面快速碳化（Fe5C2），从而显著提高催化活性。结论表明，原位合金化而非催化剂尺寸差异是形成活性Fe5C2晶相的关键，预先合成Pd3Fe合金可控制积碳并增强活性。该研究为通过原位催化剂变化优化催化性能提供了重要参考。