Angew：氢结合能不足以描述单原子催化剂HER过程

本文探讨了在析氢反应（HER）中，M-N-C单原子催化剂（SACs）的设计原则及其描述符的适用性。传统上，氢结合能（EH∗）被用作HER的描述符，但其在单原子催化剂中的适用性存在争议。日本东北大学和悉尼大学的研究团队通过使用可逆氢电极（RHE）标度的表面Pourbaix图和微观动力学模型，研究了不同金属中心和配位环境下HO∗/O∗中毒及H∗覆盖度对单原子催化剂的影响。研究结果表明，HO∗中毒、活性金属位点上的H∗吸附强度及配位氮位点的析氢活性是开发准确描述符的关键因素。通过实验验证，研究团队证实了氮位点在Ni/Cu-酞菁/CNT催化剂中的作用，并提出了一个新颖的二维微观动力学火山模型，解决了HER单原子催化剂设计原则的争议。这项工作为HER反应描述符的长期争论提供了新的解释，并为催化剂设计提供了新的指导方针。