南开大学王贵昌：CuxO/Cu(111)催化水煤气变换反应的DFT-MKM-kMC研究

本文通过密度泛函理论（DFT）、平均场微观动力学方法（MF-MKM）和动力学蒙特卡洛模拟（KMC）研究了CuxO/Cu(111)结构对水煤气变换反应（WGSR）的催化活性。研究发现，随着氧化程度的增加，催化活性呈现“火山型”关系，其中弱氧化相p4-OCu3表现出最佳的催化活性。研究还发现，CuxO−Cu0可能作为Cu(111)催化WGSR的活性位点，CuxO用于活化分解H2O，而Cu0用于辅助形成H2，两者之间的协同效应对催化WGSR至关重要。此外，通过掺杂Pt或Zn原子可以改善催化剂的性能。研究结果表明，适当的Cu+/(Cu0+Cu+)比例可以提升催化活性，这一发现可能扩展到其他体系，如Cu(100)催化的WGSR甚至Cu/CeO2体系。