四校联合!姚思宇/马丁/王涛/林丽利,新发JACS!

顶刊收割机 2024-11-25 08:18
文章摘要
本文由浙江大学姚思宇研究员、北京大学马丁教授、西湖大学王涛研究员和浙江工业大学林丽利教授联合发表,报道了一系列氧化硼生长在不同亚表面金属颗粒上的BOx/M/BN催化剂在丙烷氧化脱氢(ODHP)反应中的性能。研究结果表明,氧化硼覆层的周转频率(TOF)随金属原子序数的变化呈双峰曲线,其中Ni和Rh分别是3d和4-5d贵金属中的局部最优点。通过原位红外研究和密度泛函理论(DFT)计算,发现硼羟基的O-H键的解离和再生之间的平衡是实现低温ODHP反应高活性的必要条件。金属-O结合能与氢亲和之间的线性标度关系表明,金属-O结合能可以作为理想的结构描述符。作者成功构建了金属-O结合能与LT-ODHP活性之间的Sabatier火山关系,并发现了一种新型Ni-Rh合金亚表面金属促进剂,其在ODHP反应中的低温本征活性达到9.26 μmol/(m2 s),比h-BN提高了105.9倍。这一发现简化了催化剂筛选,并促进了通过ODHP反应生产丙烯的实用硼基催化剂的开发。
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