CO2还原，Nature Chemistry!

本文研究了通过疏水性全氟烷基侧链修饰的钴三联吡啶催化剂在气体扩散电极上的气-液-固界面组装，展示了其在电化学还原CO2生成CH4的催化系统中的应用。研究结果表明，这种催化剂在电极表面的自组装导致了对CH4的高选择性，而传统的钴三联吡啶催化剂仅对CO或甲酸盐具有选择性。机制研究表明，吡啶单元作为质子穿梭体，将质子输送到进行CO2还原的动态疏水口袋中，最终生成CH4。此外，结合氟化碳纳米管作为疏水导电支架，使得在超过10 mA cm-2的速率下，CH4生产的法拉第效率超过80%。这一发现为开发新型功能化催化环境提供了新的方向，这些环境能够决定电催化行为并实现新的反应性。