Angew：Fe氧化还原的三重调节实现工业电流密度下硝酸盐还原制氨

本文介绍了中科院上硅所Xiangzhi Cui团队提出的一种通过自发氧化还原反应再进行电化学反应的两步接力机理，用于在工业电流密度下实现硝酸盐还原制氨。该研究通过将低价Fe物种引入Ni2P纳米片中，显著提高了NO3-RR性能。具体来说，低价Fe物种的存在绕过了NO3到NO2-的步骤，通过与NO3自发氧化还原生成NO2和Fe2O3；调节Ni2P的电子结构，降低NO2转化为NH3的能垒；并通过还原Fe2O3消耗过量的活性氢来回收低价Fe物种，抑制氢的析出。实验结果显示，Fe-Ni2P@NF在较宽电位窗口下氨产量高达120.1 mg h-1 cm-2、法拉第效率超过90%、在~1000 mA cm-2电流密度下长期稳定性超过130小时。这一工作为高电流密度下硝酸盐还原电催化剂的设计与合成提供了新策略。