Angew：S-1分子筛内的PtxZny丙烷脱氢活性位点

本文通过DFT理论计算和微动力学模型研究了修饰在S-1分子筛内的PtxZny（x=1~3, y=0~3）催化剂的稳定性和丙烷脱氢催化活性。研究发现，Pt原子与Zn(II)原子的配位增强了Pt1Zny位点的稳定性，当y=0~2时具有类似的催化活性，但y>2时催化活性显著降低。通过线性标度关系和微动力学模拟，发现TOF的变化呈现火山形变化，与丙烯结合强度的变化规律相符。Pt2Zn1和Pt3Zn1位点具有稳定，催化活性与Pt1Zn2类似，但只有Pt1Zn2的反应动力学与实验结果相符，表明活性位点的组成可能是Pt1Zn2。这种研究方法为催化活性位点结构的普适性研究提供了新途径。