张礼知团队PNAS:反向I₁Cu₄单原子位点高效中性电还原硝酸盐制氨
环境人Environmentor
2024-09-14 13:23
文章摘要
张礼知团队在上海交通大学环境科学与工程学院的研究中,首次报道了反向I1Cu4单原子位点在电化学还原硝酸盐制氨中的高效应用。该研究通过在泡沫铜表面锚定碘单原子,构建了独特的I1Cu4反向单原子位点,实现了在中性条件下高达4.36 mg h−1 cm−2的氨产率和98.5%的法拉第效率。研究揭示了I1Cu4通过质子耦合电子转移(PCET)机制驱动硝酸盐还原,显著优于传统的Cu位点和大多数H*介导的NITRR催化剂。理论计算表明,I单原子调控配位Cu原子的局域电子结构,通过双电子转移通道促进NO3−的双齿吸附和活化,并抑制H2O吸附解离产生H*,从而将H*介导的反应机理转变为动力学更有利的PCET。该研究为硝酸盐废水的高效资源化利用提供了新的策略。
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