Préparation et caractérisation de catalyseurs au palladium supporté: catalyseurs monométalliques et bimétalliques

Abstract

Preparation and characterisation of supported palladium catalysts: monometallic and bimetallic. A series of alumina and silica-supported palladium containing catalysts with weight content of palladium varying from 0.90 to 1.50% was prepared from Pd(C 5 H 7 O 2 ) 2 , i.e., Pd(II) bisacetylacetonate and Pd(NH 3 ) 4 (NO 3 ) 2 . These constitute the monometallic catalysts. Similarly a series of alumina and silica supported palladium-gold and palladium-copper containing catalysts with weight content, Pd-Au and Pd-Cu varying from 0.85 to 1.42%Pd- 0.14 to 0.29%Au, and from 0.85 to 1.42%Pd-0.21 to 0.28%Cu were prepared from Pd(NH 3 ) 4 (NO 3 ) 2 , HAuCl 4 , 2H 2 O and Cu(NO 3 ) 2 .3H 2 O, respectively, constituting the bimetallic catalysts. These supported metal catalysts were prepared either by the coimpregnation technique and/or by the surface oxidoreduction method. The catalysts were characterized by using infrared absorption spectrometric of adsorbed carbon monoxide and measurements of the metal dispersion on the supported catalysts techniques. All catalysts contained highly dispersed small particle-sized palladium oxides such as PdO and/or PdO 2 in the case of the monometallic catalysts, and Pd-Au or Pd-Cu alloys in the case of the bimetallic catalysts, which are easy to reduce in the presence of hydrogen. The results from CO absorption and metal dispersion studies are presented and discussed. Keywords : palladium, FTIR spectrometry, carbon monoxide, coimpregnation, dispersion oxidoreduction, bimetallic, copper and gold Resume Une serie de catalyseurs monometalliques au palladium supportes sur l'alumine, Al 2 O 3 et la silice, SiO 2 avec des teneurs en palladium (%Pd) variant entre 0,90 et 1,50%Pd a ete preparee a partir des sels precurseurs bis-acetylacetonate de palladium II, Pd(C 5 H 7 O 2 ) 2 et de nitrate de tetramine palladium II, Pd(NH 3 ) 4 (NO 3 ) 2 ; ils constituent les catalyseurs de base. Les catalyseurs bimetalliques supportes sur alumine et silice palladium-or et palladium-cuivre avec des teneurs Pd-Au et Pd-Cu variant entre 0,85 a 1,42%Pd- 0,14 a 0,29%Au et 0,85 a 1,42% Pd- 0,21 a 0,28%Cu respectivement a partir des sels precurseurs de Pd(NH 3 ) 4 (NO 3 ) 2 , tetrachloraurate d'hydrogene, HAuCl 4 , 2H 2 O et nitrate de cuivre II a 3 molecules d'eau, Cu(NO 3 ) 2 , 3H 2 O, ont ete prepares par la technique de coimpregnation et/ou par la methode de reaction d'oxydoreduction de surface. Les catalyseurs ainsi prepares ont ete caracterises par spectrometrie d'absorption infrarouge de monoxyde de carbone adsorbe et par mesure de la dispersion metallique sur la surface du support. Tous ces catalyseurs contiennent en surface une grande quantite de particules d'oxydes de palladium telles PdO et/ou PdO 2 dans le cas des catalyseurs monometalliques, et d'alliages Pd-Au ou Pd-Cu dans le cas des catalyseurs bimetalliques, particules tres faciles a reduire par le dihydrogene. Les resultats obtenus a partir des etudes d'absorption IR de CO adsorbe et des mesures de dispersion metallique sont presentes et discutes. Mots cles : palladium, spectrometrie IRTF, monoxyde de carbone, coimpregnation, dispersion, oxydoreduction, bimetallique, cuivre et or African Journal of Science and Technology Vol. 5(2) 2004: 96-112