Variaciones en método de síntesis de UiO-66-NH2 para esterificación catalítica del ácido levulínico

Daiana A. Bravo Fuchineco, Angélica C. Heredia, Enrique Rodriguez Castellon, M. Crivello
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Abstract

La creciente tendencia al reemplazo parcial de los combustibles derivados del petróleo por aquellos provenientes de la revalorización de biomasa ha tomado gran importancia en el último tiempo. Es por ello que el presente trabajo propone la obtención de ésteres levulínicos mediante una reacción catalítica de esterificación del ácido levulínico, molécula plataforma, con diferentes alcoholes. Para ello se han sintetizado nanocatalizadores  MOFs, que fueron utilizados como catalizadores (UiO-66-NH2), constituidos por circonio como fuente metálica y ácido aminotereftálico como agente ligante orgánico. Se presenta una alternativa de síntesis mediante agitación por vía ultrasónica a temperatura de 60 ºC y una variación en el tiempo de mufla. La finalidad fue lograr una síntesis en condiciones más favorables y mejorar las propiedades estructurales de los catalizadores. Las mismas fueron analizadas por difracción de rayos X, espectroscopía infrarroja,  microscopía electrónica de barrido, espectroscopia de emisión atómica de plasma de microondas,  isotermas de adsorción de N2 y espectrometría de fotoelectrones inducidos por rayos X. El progreso de la reacción catalítica fue seguido por cromatografía gaseosa y espectroscopía de masa. Se optimizaron parámetros como temperatura, masa de catalizador y relación molar de reactivos, buscando mejorar el rendimiento catalítico. Para todos los esteres levulínicos, el MOF que presentó la mayor actividad y selectividad al producto deseado fue el obtenido con un tiempo de síntesis de 6hs, con un rendimiento de 77,54 % a levulinato de metilo, de 34,58 % a levulinato de etilo y de 31,41 % a levulinato de butilo.
用于乙酰丙酸催化酯化的UIO-66-NH2合成方法的变化
近年来,生物质的重估部分替代石油燃料的趋势越来越大,这一趋势已变得非常重要。因此,本工作提出通过平台分子乙酰丙酸与不同醇的催化酯化反应得到乙酰丙酸酯。为此,以锆为金属源,氨基对苯二甲酸为有机结合剂,合成了MOFs纳米催化剂(UiO-66-NH2)。提出了一种在60°C温度下超声搅拌合成的替代方法,并改变了消音器时间。目的是在更有利的条件下实现合成,并改善催化剂的结构性能。同样的X射线衍射分析了红外光谱仪、扫描电子显微镜、微波等离子体原子发射光谱,isotermas吸附的装卸和谱fotoelectrones受X射线进展分光紧随其后的是气相色谱法和催化反应质量。对温度、催化剂质量、反应物摩尔比等参数进行了优化,以提高催化性能。所有酯levulínicos, MOF提交更多的活动及选择性获得想要的产品是合成时间6hs处理能力77.54 % levulinato甲酯,34.58 levulinato乙酯和31.41 % levulinato丁基。
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