空气稳定铜(ii)配合物在水中催化生物质模型化合物戊四醇的选择性好氧氧化

IF 4.4 3区化学 Q2 CHEMISTRY, PHYSICAL

Catalysis Science & Technology Pub Date : 2023-08-01 DOI:10.1039/D3CY00671A

Narayan Ch. Jana, Sourav Behera, Suraj Kumar Maharana, Rakesh R. Behera and Bidraha Bagh

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摘要

合成了具有NNS、N(NH)S和NNO配体框架的空气稳定方形锥体铜(II)溴化配合物1、2和3，并成功地作为生物质模型化合物戊醇好氧氧化的有效催化剂，在水中作为绿色可持续的反应介质。配合物2的催化活性最好。在室温(40°C)条件下，以空气为持续氧化剂，在铜催化剂和TEMPO((2,2,6,6-四甲基胡椒碱-1-基)氧的催化作用下，成功地进行了氧化反应。需要添加外部碱以获得定量产率和对所需醛产物的完全选择性。该氧化反应也可在无碱条件下进行;然而，选择性下降，形成过氧化产物，戊二酸。乙腈是氧化反应中最常用的溶剂，甲醇、乙醇、丙酮、乙酸乙酯等各种绿色溶剂也被用于氧化反应。虽然乙腈和水的催化效率相似，但我们在考虑了绿色和可持续方面后选择了水。利用优化后的反应条件，在水中将其他木质素衍生醇以及其他各种取代苯基醇氧化为相应的醛类。醛类产物可通过简单的工艺(过滤和蒸发)分离得到。配合物2具有高度可回收性，即使连续运行10次也能获得定量分离产物收率。目前的催化方案产生较少的废物，反映在低e因子(4.16)。最后，在CHEM21绿色指标工具包的帮助下，评估了各种优化反应方案的可持续性。

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Selective aerobic oxidation of biomass model compound veratryl alcohol catalyzed by air-stable copper(ii) complexes in water†

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期刊介绍： A multidisciplinary journal focusing on cutting edge research across all fundamental science and technological aspects of catalysis. Editor-in-chief: Bert Weckhuysen Impact factor: 5.0 Time to first decision (peer reviewed only): 31 days