Withdrawal: Steering Sulfur Reduction Pathways via Cisplatin Enables High Performance in Lithium-Sulfur Batteries.

IF 16.1 1区 化学 Q1 CHEMISTRY, MULTIDISCIPLINARY
Angewandte Chemie International Edition Pub Date : 2024-10-07 Epub Date: 2024-09-09 DOI:10.1002/anie.202403618
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通过顺铂引导硫还原途径,实现锂硫电池的高性能。
硫还原反应(SRR)是一种极具吸引力的 16 电子转移过程,可使锂-S 电池的理论容量达到 1,672 mAh g-1。然而,硫还原反应的缓慢动力学和复杂路径会导致可溶性多硫化物(PSs)的穿梭,从而导致容量快速衰减。在此,我们将顺铂(cis-Pt)作为一种新型介质来改善 SRR 动力学,并作为一种分子探针来确定 SRR 途径。我们的研究表明,具有还原性 Pt2+ 中心的顺式铂可直接切割 PS 的 S-S 键,从而增强电荷转移动力学、引导 SRR 途径以及 PS 向 Li2S 的深度转化。添加顺式铂后,锂-S 纽扣电池的最大比容量为 1,437 mAh g-1,1000 次循环后的容量衰减为每循环 0.017%,而具有实用电解质-硫比(2.5 μl mg-1)的袋式电池则表现出 318.8 Wh kg-1 的高能量密度。我们的机理研究表明,顺式铂通过生成具有氧化还原活性的顺式铂/聚苯硫醚复合物来引导阴极 SRR 通路,从而使 Pt4+/Pt2+ 对更快的氧化还原循环取代了缓慢的 SRR。这些发现为合理设计功能性介质以解决锂-S 电池的阴极难题提供了启示。
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期刊介绍: Angewandte Chemie, a journal of the German Chemical Society (GDCh), maintains a leading position among scholarly journals in general chemistry with an impressive Impact Factor of 16.6 (2022 Journal Citation Reports, Clarivate, 2023). Published weekly in a reader-friendly format, it features new articles almost every day. Established in 1887, Angewandte Chemie is a prominent chemistry journal, offering a dynamic blend of Review-type articles, Highlights, Communications, and Research Articles on a weekly basis, making it unique in the field.
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