南开大学：介电梯度的复合聚合物电解质提升高电压锂金属电池性能

本文针对高电压锂金属电池中高镍正极界面降解与锂金属负极枝晶生长两大核心难题，提出一种基于介电常数梯度调控的新型复合凝胶聚合物电解质（N10N5A2.5-GPE）。研究背景在于传统液态电解质存在易燃、高压稳定性差等问题，而单一填料改性策略无法同时满足正负极对界面的差异化需求。研究目的在于通过空间调控不同介电常数填料的分布，构建“高-中-低”介电常数梯度结构，实现正负极双界面的协同稳定化。结论表明，该电解质正极侧引入高介电常数的铌酸钠（NNO）促进锂盐解离并原位生成LiF/NaF杂化CEI，负极侧引入低介电常数的γ-Al₂O₃通过Lewis酸位点固定阴离子、形成富含AlF₃的稳定SEI，中间层实现性能平滑过渡。该电解质具备8.09 mS cm⁻¹的高室温离子电导率、0.813的高锂离子迁移数及近5.7 V的宽电化学稳定窗口。组装的4.5 V NCM811/Li电池在3 C倍率下放电比容量达219.1 mAh g⁻¹，5 C倍率下循环1000次后容量保持率仍达66.22%，软包电池在弯折、切割及高温下仍可正常工作，为高能量密度准固态锂电池提供了新路径。