大连理工大学李克艳/郭新闻&广西大学刘美男最新Angew丨一体化设计构筑高电压PVDF基固态锂金属电池！

该研究针对PVDF基固态电解质中α相构象导致锂离子迁移路径曲折和残余DMF引发界面副反应的问题，提出一种通过单一添加剂MimTFSI实现聚合物构相和溶剂化结构一体化调控的新策略。研究目的是开发兼具高离子电导率和优异界面稳定性的固态电解质，以构建高电压固态锂金属电池。结果表明，MimTFSI通过离子-偶极相互作用诱导PVDF发生α→β相转变，构建富β相聚合物框架缩短Li⁺跳跃距离，同时利用Mim⁺的N-H基团与DMF形成氢键锚定溶剂，构建阴离子主导的溶剂化结构，抑制界面副反应。该集成电解质展现出0.84 mS cm⁻¹的高离子电导率和0.67的Li⁺迁移数，Li对称电池在0.1 mA cm⁻²下可稳定循环超过4000小时，Li/NCM811电池在0.5 C下循环930次容量保持93.8%，在4.5 V高电压下循环160次容量保持84%，软包电池也展现出优异柔性和安全性。