三年三篇Science!天津大学巩金龙副校长团队,最新Nature子刊 | 氧传递和产物选择性的特征长度(L)!
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2026-05-24 08:30
文章摘要
本文主要研究了化学链甲烷厌氧氧化(CLAOM)过程中,氧传递与产物选择性之间的关系。研究背景在于氧表面交换和体扩散的相互纠缠使氧化还原催化剂优化变得复杂。研究目的是通过定义一个新的特征长度(L)来连接氧转移动力学和产物选择性,从而为催化剂设计提供通用度量标准。研究以xNiO/CeAlO4-δ为模型催化剂,将L定义为晶格氧有效扩散长度与催化剂特征厚度之比,并发现L值可划分出三个不同区域:表面交换控制(L<0.1)倾向于CO2生成,混合控制(0.110)倾向于积碳生成。结论指出,通过调控L值至约1时,催化剂在氧交换与扩散间达到最佳平衡,使1NiO/CeAlO4-δ催化剂实现了最高合成气选择性和产率,且该特征长度L可推广至其他氧化还原催化剂体系(如Ni/CeO2和钙钛矿系列),为优化化学链甲烷厌氧氧化过程提供了通用指导。
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