北伊利诺伊大学徐涛/阿贡国家实验室刘迪嘉 & 刘聪团队 JACS 最新成果 | 自旋调控CuO实现电化学CO₂高选择性制乙醇

背景：电催化CO₂还原反应（CO₂RR）制备高附加值多碳产物是缓解能源与环境问题的潜在途径，但实现高选择性制备乙醇等特定产物仍具挑战。研究目的：北伊利诺伊大学徐涛团队与阿贡国家实验室刘迪嘉、刘聪团队合作，探究通过外加磁场调控CuO/Cu催化剂的自旋极化状态，以提升CO₂RR对乙醇选择性的可能性与机制。结论：研究表明，在约800高斯外加磁场下，CuO/Cu电极在400 mA/cm²电流密度时，C2+法拉第效率提升约30%至86.7%，阴极能量效率达47.9%。其中乙醇法拉第效率提升约55.6%，而乙烯仅提升约6.4%。原位SERS证实磁场增强了*CO覆盖度及C2中间体。DFT计算表明，高自旋态显著降低了乙醇生成路径的动力学能垒，导致选择性差异。该工作证实自旋极化可作为调控CO₂RR选择性的有效物理参数。