陈忠伟院士领衔:活性微区耦合花状骨架,协同提升ORR动力学与传质
计算材料学
2026-05-22 23:16
文章摘要
本文针对可充电锌空气电池中空气阴极氧还原反应(ORR)动力学缓慢、O2传输受限和活性位点利用不足的问题,提出跨尺度结构–电子协同设计策略。研究背景为传统Pt/C催化剂成本高且稳定性差,而Fe–N–C单原子催化剂虽具潜力,但对称Fe–N4结构存在氧中间体吸附不理想、传质阻力大等挑战。研究目的是通过同时优化Fe位点的微观电子结构和催化层的宏观传质结构,提升ORR性能。结论表明,通过将Fe–N4/Fe3C活性微区嵌入三维介孔碳纳米花框架中,成功构筑了FeSA/Fe3CNP@CNF催化剂。该结构利用Fe3C纳米颗粒调控Fe–N4位点的电子结构以优化氧中间体吸附,并通过介孔碳纳米花框架构建快速O2传输通道。该催化剂半波电位达0.921 V,锌空气电池峰值功率密度199.1 mW cm−2,循环稳定性超500小时,证明本征活性与传质能力的协同提升是高性能ORR催化剂的关键。
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