合成氨，Nature Chemistry！

本研究报道了在双核铀配合物体系中，N2从游离态经桥连侧向结合态逐步还原为桥连氮化物的过程，首次实现了同一分子系统内四种侧向结合N2状态的转化。实验与量子化学计算数据共同表明：虽然配位N2经历了连续还原步骤，但铀离子始终以U(IV)价态为主。尽管当前催化转化效率尚待提升，本研究实现了分子铀配合物介导的N2→NH3催化转化，更首次证实了侧向配位N2的催化可行性，为传统端位/桥连端位金属-N2配合物的催化范式增添了新模式。化学计量反应揭示了侧向桥连N2催化转化过程中N22−、N23−、N24−和N3−等关键中间体的作用机制。该发现不仅证明多金属协同作用可催化激活侧向结合N2并转化为NH3，其均相-多相催化关联性（如与Haber-Bosch工艺的关联）为发展新型N2及其他小分子催化转化体系开辟了新视野。